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我院鐘芳銳教授團隊科研進展獲《中國科學報》頭版報道

作者:  發(fā)布:2023-04-19 19:48:13  點擊量:


4月19日,《中國科學報》第1版要聞專欄中,以“新研究探索廉價原料轉化「細胞工廠」”為標題的文章報道了我院鐘芳銳教授團隊的最新科研進展。


報道原文:

華中科技大學教授鐘芳銳團隊和中國科學院生物物理研究所研究員王江云合作,實現了首例人工光酶催化的脫鹵還原反應,將廉價易得的芳鹵類化學原料一步轉化為高附加值的氘代芳烴,并且通過基因重組的大腸桿菌進行全細胞光生物催化,具有條件溫和、選擇性高、底物普適性廣等優(yōu)點。該研究突破了天然生物酶自然進化形成的結構和功能,拓展了生物催化的反應類型和化學空間。相關成果近日在線發(fā)表于《化學》(Chem)。

生物催化已經成為可持續(xù)有機合成的重要工具。近年來,鐘芳銳團隊基于化學原理驅動酶催化選擇性合成的理念,發(fā)展了含有非天然光敏活性基團的人工光敏金屬酶和“三重態(tài)光酶”,擴展了多銅氧化酶的催化雜泛性,實現了非天然吲哚類底物的立體選擇性氧化交叉偶聯(lián)反應。

在上述人工生物催化研究基礎上,研究團隊深入開展化學和生物催化交叉研究,利用基因密碼拓展技術重構開發(fā)了含化學光催化劑的人工光敏脫鹵酶(RPDase),通過捕獲光子能量來驅動廣譜性芳香鹵化物的脫鹵氫/氘化。

進一步的控制實驗發(fā)現,脫鹵還原的氫原子專一性地來源于甲酸鈉,且不受反應液介質影響。基于這一發(fā)現,團隊以氘代甲酸鈉為還原劑,發(fā)展了一種專一選擇性的生物催化脫鹵氘化反應,并成功應用于一系列生物活性分子的氘代衍生物制備中。

研究團隊對該人工光生物催化體系的酶催化機制進行了深入探究,并提出了可能的光生物催化機制。基于相關技術,團隊進一步使用表達RPDase的重組大腸桿菌細胞進行全細胞光生物催化。RPDase在活細胞條件中能同時利用內源的NADPH和外源的甲酸鈉實現芳香鹵化物的脫鹵氫化。該研究結果表明,含有非天然光催化劑的人工光生物催化有望成為廉價易得的化學原料高值化轉化的“細胞工廠”。


相關論文信息:

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.03.006

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