便攜式電子產品和電動汽車對能源的需求成為了促使高效儲能技術快速發展的動力。超級電容器是介于電容器和電池之間的儲能器件，它既具有電容器可以快速充放電的特點，又具有電池的儲能特性，具有高能量密度、快速充電速率和優異的長循環穩定性等優點。金屬有機框架材料（MOFs）是由金屬離子或金屬簇與有機配體通過自組裝配位形成的化合物。由于其高比表面積、可控的多孔結構、和豐富的拓撲結構而被廣泛應用于儲能領域。考慮到MOFs材料中的金屬組分對電化學性能的影響和貢獻，通過活化金屬離子來提升電極材料的性能是目前常見的方法，然而這種活化卻往往伴隨著結構的嚴重破壞而不能最大限度地增強材料的電化學性能。
華中科技大學夏寶玉課題組通過氧化還原策略來調控雙金屬Co-Ni MOF納米薄片的結晶性和電子結構來增強材料法拉第電容。依次通過硼化和硫化處理后，得到穩定低價的混合價態的Co-Ni MOF衍生物（Co-Ni-B-S）。該衍生物不僅保存了原始Co-Ni MOF的結構完整性，活化后表現為部分晶態和非晶態共存的結構，有利于實現優異的電化學性能。測試結果表明：（1）活化后的Co-Ni-B-S樣品在1 A g-1的電流密度下，可達到1281 F g-1的高比電容；（2）在20 A g-1的電流密度下，可達到802.9 F g-1的高比電容，具有出色的倍率性能；（3）經過10,000次循環后容量保留率可達到92.1％，表現出優良的循環性能穩定性。基于Co-Ni-B-S電極制造的儲能裝置在功率密度為857.7 W kg-1時表現出50.0 Wh kg-1的高能量密度，在12 A g-1下經過5000次循環，容量保持率可達到87.7％。同時，在以活性炭為負極組裝的超級電容器器件的測試中，發現器件在水系電解液中可以得到1.7 V的高電壓，給此材料的應用提供了更多的可能性。
該工作所制備的材料不僅具有優異的電化學性能，還可以拓展到其他相關的能量轉換技術，為調控MOFs的電子結構及構建高效的電極材料提供了新思路。相關成果在線發表于Adv. Mater.（DOI: 10.1002/adma.201905744）。
原文鏈接：
https://www.materialsviewschina.com/2019/11/41402/
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201905744
