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夏寶玉教授團(tuán)隊(duì)在高效二氧化碳轉(zhuǎn)換制甲酸研究中取得新進(jìn)展

作者:  發(fā)布:2020-04-07 15:42:35  點(diǎn)擊量:

3月30日,《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》(Angewandte Chemie International Edition)雜志在線刊發(fā)了化學(xué)與化工學(xué)院夏寶玉教授團(tuán)隊(duì)最新研究成果“Metal‐Organic Frameworks‐derived Carbon Nanorods Encapsulated Bismuth Oxides for Rapid and Selective CO2 Electroreduction to Formate.”我校為唯一完成單位,夏寶玉教授為唯一通訊作者。

高效二氧化碳(CO2)轉(zhuǎn)化技術(shù)有望降低大氣中過(guò)高的CO2濃度并生產(chǎn)高賦值化學(xué)品,這對(duì)于緩解能源和環(huán)境問(wèn)題而言有著非常重要的應(yīng)用前景。作為最重要的還原產(chǎn)物,甲酸是非常有價(jià)值的液體燃料,而且反應(yīng)路徑簡(jiǎn)單,只涉及兩個(gè)電子的轉(zhuǎn)移。然而,當(dāng)前CO2還原制甲酸仍面臨著諸多挑戰(zhàn),包括反應(yīng)動(dòng)力學(xué)遲緩,甲酸選擇性較低等。因此,開(kāi)發(fā)經(jīng)濟(jì)、穩(wěn)定、高選擇性的電催化材料是實(shí)現(xiàn)電化學(xué)CO2還原制甲酸技術(shù)大規(guī)模應(yīng)用的關(guān)鍵所在。

基于此,華中科技大學(xué)夏寶玉教授課題組在強(qiáng)化Bi基催化劑中的Bi-O鍵晶體結(jié)構(gòu)研究基礎(chǔ)上(ACS Catalysis 2020, 10, 743-750),設(shè)計(jì)制備一種新型的碳納米棒封裝氧化鉍催化劑。該催化劑可以有效地將CO2電催化還原為甲酸 (Angew. Chem.Int.Ed.2020.DOI:10.1002/anie.202000657)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,Bi2O3@C中的協(xié)同作用促進(jìn)了CO2的快速選擇性還原,其中Bi2O3有助于改善反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和甲酸選擇性,而碳基質(zhì)則有助于提高甲酸生產(chǎn)的活性和電流密度。在催化CO2還原為甲酸的過(guò)程中,該合成的催化劑的起始電位低至‐0.28 V vs. RHE,部分電流密度超過(guò)200 mA cm‐2,生成甲酸的法拉第效率高達(dá)93%,而且表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。該工作為高效甲酸生產(chǎn)提供了一種基于鉍的MOF基衍生催化劑,并且有助于推動(dòng)電催化CO2轉(zhuǎn)化技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展。

此外,該研究團(tuán)隊(duì)致力于二氧化碳的資源化利用研究。相關(guān)工作包括開(kāi)發(fā)高效銅基催化劑用于二氧化碳還原產(chǎn)生高賦值產(chǎn)物(Applied Catalysis B: Environmental 2019, 255, 117736; Journal of Catalysis 2020, 381, 608), 并對(duì)其服役過(guò)程中的關(guān)鍵催化表界面演變進(jìn)行研究(Chemical Science 2019, 10, 7975; ACS Catalysis 2020, 10, 4640)、設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)高效轉(zhuǎn)換器件(Angew. Chem. Int. Ed. 2020.DOI:10.1002/anie.202000657)等,有望推動(dòng)二氧化碳資源化利用進(jìn)一步發(fā)展。

原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202000657

  


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