近日，國際頂級學術期刊《Science》以研究長文形式刊發我校化學與化工學院李忠安教授課題組與香港城市大學朱宗龍教授課題組合作的最新研究成果《Stabilized hole-selective layer for high-performance inverted p-i-n perovskite solar cells》。李忠安教授和香港城市大學朱宗龍教授為本文的共同通訊作者，香港城市大學李稹博士、我校化學與化工學院孫祥浪博士（現為香港城市大學博士后）、美國國家可再生能源實驗室鄭曉鵬博士（現為中國科學院大學副教授）和香港城市大學李博博士為本文的共同第一作者。
鈣鈦礦太陽能電池(PVSCs)具有高效率、低成本和易制備的特點，被廣泛認為是最具商業潛力的新一代光伏技術。近來，反式結構 (p-i-n) PVSCs由于其制備工藝簡單、遲滯效應不明顯、適合制備柔性和疊層器件的優點而引起了廣泛關注。咔唑類磷酸自組裝單分子層（SAM）界面材料具有高空穴選擇性、高空穴傳輸速率以及低界面陷阱態密度等優點，在單結反式和串聯PVSCs中都取得了非常優異的器件表現，其中單節器件認證能量轉換效率 (PCE) 已超過25.4%。然而，SAM空穴傳輸材料還存在種類稀少、設計策略不清晰等挑戰。
PVSCs要想實現商業化應用仍面臨著長期穩定性較差的問題。與傳統的聚合物和金屬氧化物空穴傳輸材料相比，超薄的SAM空穴傳輸層還存在較差的熱穩定性。這是因為SAM材料雖然通過錨定基團與基底形成化學鍵完成了吸附，但在高溫條件下這些化學鍵會發生斷裂，進而破壞界面，降低器件穩定性。目前，如何解決由SAM在高溫下（>65℃）的界面失穩而導致的器件穩定性下降問題還沒有明確的解決方案。因此，根據光伏可靠性測試標準（即ISOS和IEC 61215標準），研究SAM器件在高溫條件下（65°至85℃）最大功率點以及開路電壓下的器件穩定性至關重要，這對于SAM的分子設計和器件優化具有重要的指導意義。
圖|SAM的分子結構及其反式鈣鈦礦光伏器件J-V曲線與熱穩定性圖.
針對上述難題，李忠安教授課題組設計合成了一種新型的SAM材料（MeO-4PADBC，圖1A），并與香港城市大學朱宗龍教授團隊合作將其與NiOx納米粒子相結合成功制備出高效且穩定的空穴傳輸層（圖1B）。與商業化咔唑類明星SAM材料MeO-2PACz（圖1A）相比，MeO-4PADBC分子中的二苯并咔唑骨架較為扭曲，使其在修飾甲氧基后仍能保持較大的偶極矩 (2.35 Debye)，而MeO-2PACz的偶極矩僅有0.2 Debye。MeO-4PADBC不僅可以高密度地錨定在NiOx表面形成穩定的界面，還能與鈣鈦礦層之間形成強相互作用，從而產生理想的能級排列、高空穴選擇性、快速空穴轉移速率以及低界面缺陷態密度。
以NiOx/MeO-4PADBC作為空穴傳輸層，制備的活性層帶隙為1.53 eV的反式PVSCs實現了25.6%的認證PCE，遠好于單獨由NiOx（21.6%）或MeO-4PADBC（24.2%）制備的對比器件（圖1C）。該空穴傳輸層還具有優異的通用性，用于帶隙為1.68 eV和1.80 eV的活性層也分別實現了22.7%和20.1%的器件PCEs。令人欣喜的是，由于形成三齒化學鍵，NiOx/MeO-4PADB空穴傳輸層的界面熱穩定性顯著增強，其熱降解活化能是常規結構界面ITO/MeO-4PADBC的3倍。因此，1.53 eV 反式PVSCs在65℃下連續工作1200小時后仍能維持>90%的初始效率，遠好于單獨由NiOx或MeO-4PADBC制備的對比器件（圖1D-F）。進一步地，由阿倫尼斯公式可以推算，基于NiOx/MeO-4PADBC制備的器件在25 ℃下連續工作超過10個月后仍能維持80%以上初始效率。值得說明的是MeO-4PADBC自身作為空穴傳輸層也實現了24.2%的PCE（圖1C），且器件在65℃下連續工作1200小時后仍能維持>65%的初始效率（圖1D），優于大多數已報道的SAMs。
該工作為設計高效、穩定的SAM空穴傳輸層提供了理論指導，將有助于推動反式PVSCs的商業化應用。該工作的開展得到了國家自然科學基金面上項目、湖北省杰出青年基金、海外高層次人才引進經費等支持。
李忠安，三級教授，博士生導師，國家級青年人才，湖北省杰出青年基金獲得者，愛思唯爾中國高被引學者。2004年本科畢業于武漢大學，2009年博士畢業于武漢大學（導師：李振教授），2009-2016年，在美國西雅圖大學從事博士后研究（合作導師：Alex Jen教授）。2016年9月加入我?；瘜W與化工學院高分子科學與工程研究所開展獨立研究，主要從事有機光電功能材料及其光伏和生物醫學應用研究。近5年來，以通訊/第一作者在Science、Prog. Polym. Sci.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊上發表SCI論文50余篇。先后獲得湖北省化學化工青年創新獎（2021）、Mater. Chem. Front. 期刊年度優秀審稿人（2021）、全國優秀博士學位論文提名（2012）、湖北省優秀博士學位論文（2011）等榮譽。目前，擔任Chin. Chem. Lett.和Symmetry-Basel期刊編委以及Mater. Chem. Front.期刊青年編委等。
論文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade9637
