10月18日，我院游波、夏寶玉教授的最新合作研究成果“Bromine-Enhanced Generation and Epoxidation of Ethylene in Tandem CO2 Electrolysis toward Ethylene Oxide”在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）正式刊發。該策略將由CO2電還原（CO2R）產生的乙烯（C2H4）間接電環氧化為環氧乙烷（EO），為CO2增值轉化提供了巨大的前景（圖1）。
C2H4選擇性部分氧化為EO是現代化學工業中的一個重要反應，因為EO是合成乙二醇、乙二醇醚、環氧樹脂等多種商業化學品的重要前驅體。傳統的EO合成是以Ag為催化劑、O2為氧化劑，在高溫高壓條件下直接氧化得到。制備1噸EO排放1.9噸CO2，且為了避免過氧化和緩解易燃性問題，該工藝保持在約10%的低單程轉化率。相比之下，由可再生能源提供動力的電化學氯醇工藝代表了一種更具吸引力的替代方案。然而，在C2H4環氧化過程中存在活性物質的緩慢形成和快速解離，在CO2還原為C2H4過程中存在銅基催化劑還原失活等問題，導致CO2到EO的總法拉第效率（FE）較低。因此，目前非常迫切地希望能夠穩定Cu+以增強CO2還原為C2H4的同時促進C2H4氧化為EO。
圖1 CO2串聯電合成EO示意圖
針對上述問題，游波、夏寶玉教授團隊報道了一種溴介導的雙增強策略（圖2），以Pt基單原子 (Pt1/NCNT)和含Br的多孔Cu2O作為陽極和陰極電催化劑，旨在同時促進C2H4到EO和CO2到C2H4的轉化，從而提高CO2到EO的產生。系列物化表征以及理論計算表明，相對于傳統的氯介導路徑，Br2/HBrO在Pt1/NCNT催化劑上的生成更有利，有助于C2H4轉化為EO。同時，具有強親核性的Br?有效地保護了Cu2O中的活性Cu+物種，提高了CO2到C2H4的轉化率。使得最終串聯系統中CO2到EO總的FF高達41.1%。
圖2 溴介導的雙重增強策略示意圖及Pt1/NCNT 和Cu2O-Br催化劑的形貌結構表征
我校為該工作的第一完成單位及通訊單位，游波、夏寶玉教授為論文的共同通訊作者，游波課題組2020級博士研究生薛文杰為第一作者。該研究工作得到了國家重點研發計劃（2021YFA1600800）、華中科技大學學術前沿青年團隊計劃等資助。
論文信息：Bromine-Enhanced Generation and Epoxidation of Ethylene in Tandem CO2 Electrolysis toward Ethylene Oxide
Wenjie Xue, Li Quan, Hongxia Liu, Bo Yu, Xinqing Chen, Bao Yu Xia*, Bo You*. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202311570.
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202311570
