12月11日，《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）雜志在線刊發了化學與化工學院王得麗教授團隊的最新研究成果“動態晶格氫遷移提升Pd@Pt核殼結構催化劑堿性氫氧化反應動力學”（Improving Alkaline Hydrogen Oxidation through Dynamic Lattice Hydrogen Migration in Pd@Pt Core–Shell Electrocatalysts, Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.202315148）
理性設計多組分協同的低成本、高活性氫電催化劑是實現“綠氫”從上游制取到末端應用的關鍵。因此，深入剖析催化反應機理和各組分之間的協同機制尤為重要。然而，氫原子的半徑在10-10米數量級，極小的尺寸使得其在電催化反應過程中的動態軌跡難以捕捉，這也給探究反應界面的“黑盒子”帶來極大阻礙。
圖1. 動態晶格氫遷移機制理解氫電催化微觀反應路徑
基于此，王得麗教授團隊創新性地提出以金屬鈀（Pd）作為研究模型，其獨特的儲氫行為可以使被吸收進入Pd晶格中的活性氫作為探針，靈敏地監測氫中間體在動態反應過程中的行動路徑。之后借助在金屬Pd表面修飾鉑（Pt）殼層的方式，利用Pd@Pt核殼結構模型提出了一種新的動態晶格氫遷移機制用于理解氫電催化的微觀反應路徑，即：表面的Pt原子層促進氫氣分子（H2）均裂產生活性氫中間體H*，在極化作用下H*被吸收進入內部的Pd核晶格中原位形成PdHx@Pt，所釋放出的空位Pt有利于增大催化劑表面的H覆蓋度。在陽極極化作用下，核內部原位形成的PdHx能夠作為活性H*儲層促使H*從內部擴散到表面發生氧化生成水（H2O）。PdHx的形成增加了反應中間體H*物種的來源，并且誘導電子效應降低氫電催化反應的速控步驟能壘。上述機制的提出為理解氫電催化反應的微觀機制注入新的活力，也為拓寬氫電催化劑的視野提供了新的方向。
圖2. 王得麗教授（右一）指導學生
我校為該項工作的第一完成單位及通訊單位，化學與化工學院趙桐輝博士為該論文的第一作者，王得麗教授為論文通訊作者。該研究得到了國家自然科學基金（91963109）、中部高校基礎科研基金（2019kfyRC-PY100）以及中國博士后科學基金（2021M703071）的資助。
論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202315148
