11月15日，《Nature Communications》在線刊發(fā)了我院譚必恩教授研究團(tuán)隊(duì)最新研究成果“固載型共價(jià)三嗪框架薄膜高效光催化水分解產(chǎn)氫”(Immobilized Covalent Triazine Frameworks Films as Effective Photocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction, Nature Communications. 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-26817-4)。該文闡述了譚必恩教授團(tuán)隊(duì)在共價(jià)三嗪框架薄膜制備方面的最新研究進(jìn)展：采用脂肪胺介導(dǎo)的界面聚合法制備自支撐、透明、柔性、厚度和橫向尺寸可調(diào)的半結(jié)晶共價(jià)三嗪框架薄膜，從而實(shí)現(xiàn)了固載的有機(jī)半導(dǎo)體薄膜光催化系統(tǒng)的構(gòu)建，有望成為發(fā)展實(shí)際有效的光催化系統(tǒng)的關(guān)鍵手段。
光催化水分解產(chǎn)氫是一種理想的太陽能利用手段，共價(jià)三嗪框架材料具有較好的可見光吸收能力，高的結(jié)構(gòu)共面性，豐富的氮含量及高穩(wěn)定性，已經(jīng)被證明是優(yōu)秀的聚合物基光催化材料。然而，以往報(bào)導(dǎo)的共價(jià)三嗪框架材料都是粉末狀態(tài)，對(duì)應(yīng)的粉末懸浮光催化系統(tǒng)存在催化劑回收和規(guī)模化困難等問題。此外，以往報(bào)導(dǎo)的合成方法得到的不熔、不溶的粉末,難以加工，極大的限制了其器件化和實(shí)際應(yīng)用。
圖1：脂肪胺介導(dǎo)的共價(jià)三嗪框架薄膜制備策略示意圖
譚必恩研究團(tuán)隊(duì)以醛類化合物與脂肪胺形成的席夫堿中間體為前驅(qū)體，利用該前驅(qū)體在DMSO表面自組裝形成的氣液界面限域聚合反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了厚度（30 nm-500nm）和橫向尺寸可控的共價(jià)三嗪框架薄膜的制備。其中薄膜的橫向尺寸可達(dá)18cm，約250 cm2。進(jìn)一步的，將該薄膜固載在玻璃表面，實(shí)現(xiàn)了固載平板型光催化劑的制備。該工作為共價(jià)三嗪框架及共價(jià)有機(jī)框架材料的薄膜制備及器件化提供了一種新的思路。
圖2 共價(jià)三嗪框架薄膜的光學(xué)照片及微觀形貌表征
華中科技大學(xué)為論文的唯一完成單位，譚必恩教授是論文的通訊作者，論文第一作者是化學(xué)與化工學(xué)院博士生胡勛亮，論文共同作者還包括化學(xué)與化工學(xué)院碩士生詹禛，上海同步輻射光源的張建橋博士以及巴基斯坦拉合爾管理科學(xué)大學(xué)Irshad Hussain教授等。該研究工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2018YFE0117300), 國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(22161142005, 21975086) 和湖北省自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目（2019CFA008）資助。
