2月19日，化學與化工學院夏寶玉教授的最新合作研究成果“電化學重構理論指導的低配位銅納米晶催化劑用于選擇性CO2還原到乙烯”（Low-coordination Nanocrystalline Copper-based Catalysts through Theory-guided Electrochemical Restructuring for Selective CO2 Reduction to Ethylene）在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）刊發。
論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202319936
我校為該項工作的第一完成單位及通訊單位。該論文第一作者為華中科技大學化學與化工學院房文生博士，奧克蘭大學陸瑞虎博士為共同第一作者，通訊作者為華中科技大學化學與化工學院夏寶玉教授、李富民博士后與奧克蘭大學王子運博士為共同通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金（22325901, 22075092），國家重點研發計劃（2021YFA1600800, 2021YFA1501000）以及華中科技大學等各方面的支持。
隨著當前社會的快速發展，化石燃料的大量使用導致空氣中的二氧化碳濃度逐年增加。目前已經帶來了嚴重的環境問題，例如：全球變暖，酸雨，能源短缺等問題，這已經嚴重影響到了全球生態的可持續發展。電催化二氧化碳還原是一種在可再生能源的驅動下，通過電解的方式將二氧化碳還原為有機化合物的技術。一方面它可以有效降低空氣中的二氧化碳濃度，減緩溫室效應問題；另一方面可以實現間歇能源的存儲與轉化，為建立可持續的能源循環提供了一種潛在的解決方案。乙烯作為一種重要的化工原料，廣泛用于合成塑料、化肥和其他化工行業。目前，人類每年對乙烯的需求量超過了1.58億噸。開發高效的電催化二氧化碳還原為乙烯的技術，不僅能夠實現對二氧化碳的有效固定還能減少對化石燃料的依賴，從而推動工業向更環保、低碳的方向發展。銅基催化劑是目前唯一一種被廣泛認為具有生成多碳產物能力的金屬催化劑。盡管目前很多研究通過合金、參雜以及修飾的方式可以大大提高催化劑的選擇性。然而，由于催化劑在電催化反應過程中受到電壓、電解液以及電流等的影響，往往會發生不可逆的重構，導致催化劑失去原有的性能，進而引起系統失效。
圖一，理論計算與分子動力學模擬結果。
為解決這一問題，研究人員首先采用理論計算和分子動力學模擬解析了催化劑在電化學條件下的重構行為以及對乙烯選擇性影響的關鍵因素（圖一）。進而根據催化劑的重構行為和影響乙烯性能的關鍵因素，定向設計了一種能夠高效電催化二氧化碳還原為乙烯的銅基催化劑（TS-Cu）。得益于先進催化劑的設計，該銅催化劑能夠在-0.9 V vs RHE的電位下以800 mA cm-2的電流密度高效催化二氧化碳轉化為乙烯（法拉第效率大于70%）。此外，在膜電極系統中，該催化劑在3.5 V槽壓下實現了超過72%的法拉第效率和230 h的穩定性（圖二）。最后，研究人員根據當前原料成本估計了該催化劑的工業化前景，發現系統每電解產生1噸乙烯將獲得180美元的盈利（圖二），有望促進二氧化碳電解技術工業化應用。
圖二，電催化二氧化碳還原性能和經濟可行性評估結果圖。
夏寶玉教授團隊合照
